Agrégats Métalliques - Dépôts en matrice de gaz rare d'agrégats métalliques


La détermination de la structure électronique ou atomique d'agrégats supportés ou en matrice solide fait l'objet, depuis quelques années, d'une intense activité théorique et expérimentale. Le dépôt en surface d'agrégats sélectionnés ou non en taille conduit à une implantation dans le support dans certains cas, à la migration des espèces sur la surface ou encore à une oxydation probable dans d'autre cas.

Nous avons choisi de déposer dans des matrices de gaz rare les agrégats produits par une source à vaporisation laser. Les matrices solides de gaz rare permettent d'isoler les espèces et de les étudier dans un environnement entraînant une perturbation minimale de leur structure et à des températures proches du zéro absolu (2 à 5K ou plus).

Résultats obtenus

Grâce à une aide conjointe de l'ESPCI et de l'université Pierre et Marie Curie nous avons pu nous équiper fin 93 d'un laser Nd/YAG doublé en fréquence. Ce laser (160 mJ à 532 nm, durée 4 ns) permet l'ablation contrôlée de tous métaux. Le plasma créé à chaque impulsion est entraîné par un pulse de gaz rare synchronisé (durée d'ouverture de vanne 60 µs). Le jet est piégé sur une fenêtre froide et les échantillons obtenus sont étudiés par des méthodes optiques et magnéto-optiques utilisant la modulation de la polarisation de la lumière, traditionnelles au laboratoire.

La mise au point de la source à vaporisation laser s'est révélée délicate avec les moyens dont nous disposons. Nous avons dans un premier temps caractérisé la structure temporelle du jet ainsi que la quantité de métal éjectée. Compte tenu du temps de résidence du gaz à l'intérieur de la source et de la capacité de pompage , l'extension du pulse, en sortie de notre dispositif, est variable de 0,5 à 500 ms et contient environ 10^17 atomes de gaz rare et la quantité de métal entrainée et détectée (argent) est de l'ordre de 10^12 atomes pour chaque pulse.

En utilisant cette source en jet libre, les dépôts que nous avons effectué nous ont permis d'observer une distribution de taille d'agrégats allant de l'atome à environ 100 atomes.

Les dépôts effectués utilisant le néon comme gaz porteur nous ont permis :

En utilisant l'argon comme gaz porteur nous avons essentiellement observé le piégeage d'atomes. L'étude menée en dichroïsme magnétique, excitation et fluorescence résolue, nous a permis de retrouver les résultats connus et en plus de mettre en évidence des espèces que nous n'avons pas pu identifier.

Projets

En écorçant le jet et en optimisant la source, nous pensons affiner la distribution de taille d'agrégats formés afin de préciser la strucutre électronique et magnétique des agrégats de petite taille. Les essais sont en cours.

La présence d'ion Ti+ a été postulée en résonance paramagnétique électronique dans des dépôts en matrice effectués dans des conditions expérimentales semblables aux notres. Notre dispositif et les méthodes optiques disponibles permettent de caractériser cet ion dans la matrice ou de l'éliminer dans le jet. Cette expérience est cruciale pour confirmer l'existence d'ions isolés en matrice sans, a priori, de compensation de charge possible.

Si la distribution de tailles d'agrégats ne peut être améliorée, nous ne poursuivrons pas ce type d'expérience.


Contact : Prof. Jean-Claude RIVOAL or email
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